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专家学术报告系列[03月12日]

发布日期:2021-03-10 浏览量:

时间:2021年03月12日下午15:00-16:30

地点:朝阳楼201

主办:西华师范大学科研处

承办:澳门葡萄京官方网站

报告一:掺氮碳基催化剂表界面调控

主讲:余皓教授

时间:2021年03月12日下午15:00

专家介绍:

余皓,华南理工大学化学与化工学院教授,博士生导师。1999年和2005年分别获清华大学学士和博士学位。2005年起在华南理工大学任教至今,历任讲师、副教授和教授。2012-2013年赴美国加州大学洛杉矶分校化工系从事访问学者研究。入选教育部新世纪优秀人才(2012),广东省自然科学基金杰出青年基金(2012),广东省千百十省级培养对象(2014),广州市珠江科技新星(2011)。现任华南理工大学化学与化工学院化工系主任,广东省化工学会副秘书长,科普与学术工作委员会主任委员,中国颗粒学会青年理事。主要研究兴趣包括:新型碳基纳米催化材料的创制及其催化性能;生物质资源转化利用的新型催化反应工艺技术。在包括Angew. Chem. Int. Ed., Energ. Environ. Sci., Chem. Sci., ACS Catal., J. Catal., Chem. Eng. Sci.等化学化工重要期刊上发表研究论文200余篇。

报告内容简介:

非金属掺杂的碳材料广泛用于各类能源存储、转化、催化装置和器件,其中氮掺杂碳材料的使用最为广泛。由于掺杂打破sp2杂化碳的电子结构对称性,带来优异的表面活性,显著促进金属空气电池、燃料电池等能源存储、转化器件中的氧还原等反应活性。然而,由于氮与碳的多种成键方式,一般方法制备的掺氮碳材料中氮的掺杂形式复杂多样,存在石墨氮、吡啶氮、吡咯氮等多种氮物种。因此,电催化氧还原反应中何种氮是真正的活性中心是长期未得到解决的问题。

文献中多将掺氮位点看做孤立的活性位,进而构建仅含单一氮物种的模型催化剂,或研究特定氮物种含量与活性间关系,以确定掺氮碳的活性位点。然而,这一基于还原论思想的研究方法忽视了氮位点间的相互作用,从而不能很好地描述真实催化剂的构效关系。我们提出了一种直接测量掺氮碳表面电子转移反应速率的方法,进而建立了掺氮碳表面电子转移反应活性与氧还原活性间的关系。结果表明掺氮位点间存在严重的协同效应,吡啶氮和石墨氮的共存影响了碳催化剂的电子结构,进而改变催化活性。在此认识的基础上,我们通过大量的DFT计算证明了氮原子距离和排列方式对氧还原活性的重大影响。这种协同效应可以使结构稳定性类似的材料却具有极大的催化活性。本报告的结果可以启发未来掺氮碳材料的理性设计。